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论论资讯 ｜ 2023-10-18 ｜
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Engineering Cu(I)/Cu(0) interfaces for efficient ethanol production from CO<sub>2</sub> electroreduction
Cai R.; Sun M.; Yang F.; Ju M.; Chen Y.; Gu M.D.; Huang B.; Yang S.
Published：2023-01-01
DOI：10.1016/j.chempr.2023.08.027
研究背景
随着社会的不断发展，环保和可持续性已成为当今世界的热门话题。然而，化石燃料的大量使用导致了严重的环境污染和资源浪费。因此，科学家们一直在寻找新的方法来减少对化石燃料的依赖。二氧化碳电还原技术是一种将二氧化碳转化为有用化学品的方法，但是其效率和选择性仍然需要改进。
研究内容
近日，一项名为“Engineering Cu(I)/Cu(0) interfaces for efficient ethanol production from CO<sub>2</sub> electroreduction”的研究发表在了Chem杂志上。该研究通过使用Cu(OH)F前体，构建了一个由F稳定的Cu(I)壳和Cu(0)核心组成的盘状Cu(I)/Cu(0)界面模型（P-Cu<sub>x</sub>/Cu<sub>2</sub>OF），并通过一步脉冲电位转换实现。研究结果表明，界面区域有助于乙醇的形成，保证了高达80.2%的FE(C<sub>2+</sub>)。通过调节Cu(I)/Cu(0)比例，乙醇产率可比纯P-Cu提高18.5倍，相应的部分电流密度（j<sub>ethanol</sub>）可达128 mA/cm<sup>2</sup>。这是通过乙醇产物的选择性提高3.6倍（35.4%），以及总活性提高7.8倍（j<sub>C</sub>可达288 mA/cm<sup>2</sup>）实现的。P-Cu和Cu<sub>2</sub>OF之间的相互作用提高了界面区域Cu位点的d带中心，这对于不对称C-C偶联形成OCCOH∗至关重要，并降低了乙醇形成的能垒。另一方面，乙烯形成的对称C-C偶联主要发生在远离Cu(I)/Cu(0)界面的P-Cu上。
研究意义
该研究通过构建Cu(I)/Cu(0)界面模型，实现了二氧化碳电还原制备乙醇的高效率和高选择性。这项研究的创新点在于通过调节Cu(I)/Cu(0)比例，提高了乙醇产率，并且发现界面区域对于乙醇形成至关重要。这项研究为二氧化碳电还原技术的进一步发展提供了新思路，有望为环保和可持续性发展做出贡献。
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