武汉理工大学:通过双向配位实现氧还原的单原子分散Fe-N活性位点急剧扩增
论论资讯 ｜ 2024-04-29 ｜
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Chemical Science
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Sharply expanding single-atomically dispersed Fe-N active sites through bidirectional coordination for oxygen reduction
Jin H.; Yu R.; Ji P.; Zeng W.; Li Z.; He D.; Mu S.
Published：2024-01-01
DOI：10.1039/d4sc01329h
研究背景
社会氛围中关注环保议题的呼声日益高涨，然而在当前的研究领域中，氧还原反应（ORR）仍存在着一些难题。科学家们一直在探索如何有效提高ORR的效率，以促进清洁能源的发展。
研究内容
最近一篇发表在《化学科学》期刊上的论文引起了广泛关注。这篇论文的题目是《通过双向配位锐利扩展单原子分散的Fe-N活性位点用于氧还原反应》。研究指出，对于Fe-NC系统来说，高密度的Fe-N位点是实现高效ORR的基础，而磷（P）掺杂可以进一步降低反应能垒，特别是以金属-P键的形式。然而，由于金属原子在高温下的不规则团聚，导致Fe-P键和高密度Fe-N不能同时保证。为了避免在高温碳化过程中Fe物种的随机和剧烈团聚，研究引入了具有强金属配位能力的三苯基膦和2-甲基咪唑，以限制Fe的生长。通过这种双向配位的帮助，高密度的Fe-N位点与Fe-P键在高温下通过Fe在Fe-NC系统中的原位磷化得以实现（Fe-P-NC）。令人印象深刻的是，与纯Fe-NC相比，Fe-P-NC中单原子分散的Fe位点含量从2.8%显著增加到65.3%，大大提高了在酸性和碱性电解质中的ORR活性。理论计算结果表明，生成的Fe2P可以同时促进中间体吸附到Fe-N4位点和电子转移，从而降低反应能垒，获得优越的ORR活性。
研究意义
这项研究的创新之处在于成功实现了高密度Fe-N位点与Fe-P键的结合，从而极大地提高了ORR活性。这一发现有望为清洁能源技术的发展带来新的启示，为解决氧还原反应效率问题提供了有力支持。
通过这项研究，我们更深入地了解了如何利用双向配位技术来提高氧还原反应效率，为环保科技的发展贡献了重要的思路和方法。愿这项研究成果能为未来的环保科研工作带来更多启发！
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