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厦门大学孙道华,2024年最新论文,IF排名前5%!

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Chemical Engineering Journal

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SO<sub>2</sub>-resistant hollow carbon spheres encapsulated Pt nanoparticles for benzene oxidation

Wu J.; Tian J.; Zhou W.; Liu S.; Sun D.

Published:2024-06-01
DOI:10.1016/j.cej.2024.151472

研究背景

在处理挥发性有机化合物(VOCs)的催化燃烧过程中,贵金属催化剂对SO<sub>2</sub>中毒的抵抗力面临着重大挑战。如何提高催化剂的耐SO<sub>2</sub>中毒性能一直是当前研究领域的一个关键问题。

研究内容

这项研究针对上述问题合成了Pt纳米颗粒包裹在中空碳球中(Pt@HCS催化剂)。研究发现,Pt@HCS催化剂在165°C,空气流速为20,000 mL/(g h)时,展现出优异的苯转化率,实现了100%的转化率。相比传统的Pt/HCS催化剂,Pt@HCS催化剂在抵抗SO<sub>2</sub>中毒方面表现出显著提升。在25 ppm SO<sub>2</sub>存在的情况下,Pt@HCS催化剂能够在24小时内保持100%的苯转化率,而Pt/HCS的转化率急剧下降至约52%。研究证实,中空多孔结构提供了更大的比表面积和更多的吸附位点,从而有利于苯的氧化。此外,原位DRIFTS研究表明,SO<sub>2</sub>的吸附和解吸过程以及SO<sub>3</sub><sup>2−</sup>等物质的生成严格限制在碳壳表面,从而保持了内部反应环境的完整性。多种表征方法结合密度泛函理论(DFT)证明了Pt@HCS具有独特的分离效应,碳壳上的羟基优先捕获SO<sub>2</sub>,同时允许苯分子进入催化剂的空腔。这种方式有效地避免了SO<sub>2</sub>的内部进入以及与苯竞争Pt吸附的情况。该研究为提高贵金属催化剂在硫化合物存在下的性能提供了潜在解决方案。

研究意义

这项研究创新地提出了Pt@HCS催化剂的制备方法,并证实了其在耐受SO<sub>2</sub>中毒方面的显著优势。通过这一研究,我们可以看到在特定条件下,利用中空碳球包裹Pt纳米颗粒的设计可以有效提高贵金属催化剂的稳定性和活性,为环境保护和工业应用提供了新的思路和方法。

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