IF=29！湖南大学Wu, Yandong最新SCI
论论资讯 ｜ 2023-10-25 ｜
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Selective Electroreduction of 5-Hydroxymethylfurfural to Dimethylfuran in Neutral Electrolytes via Hydrogen Spillover and Adsorption Configuration Adjustment
Wu Yandong; Jiang Yimin; Chen Wei; Yue Xu; Dong Chung-Li; Qiu Mengyi; Nga Ta Thi Thuy; Yang Ming; Xia Zhongcheng; Xie Chao; Xu Leitao; Wang Ruiqi; Wang Shuangyin; Zou Yuqin
Published：2023-10-25
DOI：10.1002/adma.202307799
研究背景
随着人们对环境保护和可持续发展的重视，生物质的利用成为了一个热门话题。其中，5-羟甲基糠醛（HMF）是一种重要的C6生物质衍生物，具有广泛的应用前景。然而，如何高效选择性地将HMF还原为有价值的产物仍然是一个挑战。因此，本研究旨在通过一种新的方法，实现HMF的高选择性电还原，以期为生物质的高效利用提供技术支持。
研究内容
本研究在中性电解质中，利用氢溢出和吸附构型调整的方法，通过在TiO<sub>2</sub>上负载Pd单原子，实现了HMF的高选择性电还原为二甲基呋喃（DMF）。通过密度泛函理论计算和原位表征，研究发现，Pd单原子能够削弱Pd原子和吸附氢（*H）之间的相互作用，促进*H溢出，增加表面上的*H覆盖度，并保持倾斜的吸附构型以激活C = O键，从而将Pd单原子负载在TiO<sub>2</sub>上的DMF选择性提高到了90.33％。此外，研究还发现，TiO<sub>2</sub>上的低*H覆盖度有利于形成双（羟甲基）氢呋喃（BHH），而Pd纳米颗粒上的平面吸附构型有利于形成2,5-二羟甲基呋喃（DHMF），因此，TiO<sub>2</sub>上的BHH选择性和Pd纳米颗粒上的Vulcan-XC72上的DHMF选择性分别达到了70.16％和89.63％。
研究意义
本研究通过新的方法实现了HMF的高选择性电还原，为生物质的高效利用提供了技术支持。同时，研究揭示了Pd单原子在电催化还原中的作用机制，为设计和制备高效电催化剂提供了新思路。此外，本研究还为相关领域的研究提供了新的思路和方法。
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