Xue, Hongyao与Lin, Liguang等联手在Applied Catalysis B: Environmental（IF=22）发表重要研究成果
论论资讯 ｜ 2024-04-24 ｜
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Applied Catalysis B: Environmental
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Magnetic field modulation of high spin hexa-coordinated iron sites to enhance catalytic activity
Xue H.; Wang J.; Cheng H.; Zhang H.; Li X.; Sun J.; Wang X.; Lin L.; Zhang Y.; Liao X.; He Y.
Published：2024-09-15
DOI：10.1016/j.apcatb.2024.124087
研究背景
在当今社会，水资源日益稀缺，水资源处理和利用成为重要议题。然而，传统催化剂活性有限，急需提高水分解效率。为解决此难题，研究者们一直在寻找新的方法来增强催化剂的活性。
研究内容
最新研究发现，外部交变磁场（AMF）策略是提高催化活性的最有前途的研究领域。本文以Fe<sub>3</sub>O<sub>4</sub>@CNTs异质结构为研究模型，通过系统理论分析和原位拉曼表征揭示了磁场对高自旋六配位铁位点的调控机制。σ(d<sub>z</sub><sup>2</sup>, p<sub>z</sub>, s)和π(d<sub>xz</sub>-p<sub>x</sub>, d<sub>yz</sub>-p<sub>y</sub>)的多轨道相互作用促进了Fe<sub>oct</sub>的六配位，有助于还原型HER和氧化型OER过程。AMF激发了Fe<sub>oct</sub>位点从低自旋到高自旋构型的转变，加速了未成对d电子的电荷转移，并优化了反应过程中中间体的吸附和解吸相互作用，从而显著提高了电催化活性（HER: 10 mA cm<sup>−2</sup>下的32 mV，OER: 100 mA cm<sup>−2下的179 mV）。
研究意义
这一研究为催化剂活性的提升提供了新的思路，揭示了磁场调控高自旋六配位铁位点的机制。通过这一创新性研究，未来或许能够开发出更高效的水分解催化剂，为解决水资源问题提供有力支持。
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