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最新!山西大学杨朋举2024年第3篇SCI

论论资讯 | 2024-05-28 177热度

Applied Catalysis B: Environmental

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Asymmetric aggregation enables red-light CO<sub>2</sub> reduction with tunable activity and selectivity by intermolecular electronic coupling

Hao C.; Sun Y.; Shi H.; Zhang H.; Zhao J.; Yang H.; Yang P.

Published:2024-11-05
DOI:10.1016/j.apcatb.2024.124222

研究背景

在当今社会,环境问题与能源危机备受关注。其中,光催化二氧化碳还原成为一种同时缓解环境和能源问题的有前景方法。然而,如何在光系统中整合低能量红光吸收、快速电荷分离和强大的二氧化碳活化,以实现高效的二氧化碳光催化还原,一直是一个巨大的挑战。

研究内容

最近,一篇发表在《应用催化B:环境》期刊上的论文引起了广泛关注。这篇论文的题目是《通过分子间电子耦合实现可调活性和选择性的红光CO<sub>2</sub>还原的不对称聚集》。研究者构建了一个聚集的[Ru(2,2'-联吡啶)<sub>3</sub>]Cl<sub>2</sub>(简称为Ru(bpy)<sub>3</sub>Cl<sub>2</sub>)光系统。通过分子动力学模拟和理论计算,研究者发现相邻Ru(bpy)<sub>3</sub>Cl<sub>2</sub>分子之间的电子耦合可以诱导轨道杂化,从而拓宽光吸收边缘至红光区域。同时,Ru(bpy)<sub>3</sub>Cl<sub>2</sub>的不对称聚集使得激子解离和电荷转移通过偶极极化效应实现。这种偶极极化还可以上移Ni催化中心的d轨道,大大增强二氧化碳的活化,降低COOH*中间体的形成能垒。因此,Ru(bpy)<sub>3</sub>Cl<sub>2</sub>聚合物的CO<sub>2</sub>还原的视觉量子产率(AQY)在610纳米处达到4.2%,明显高于其他报道的光系统在波长≥ 600纳米处的AQY。更重要的是,可以通过控制Ru(bpy)<sub>3</sub>Cl<sub>2</sub>的聚集程度来合理调节CO<sub>2</sub>还原的催化效率和选择性。

研究意义

这项研究突出了Ru(bpy)<sub>3</sub>Cl<sub>2</sub>聚集在促进红光吸收和二氧化碳活化中的关键作用,这可能有助于从新的角度提高二氧化碳光催化还原的效率。这一创新点为光催化领域带来了新的启示,为我们解决环境与能源问题提供了新的思路。 希望这篇文章能让中学生更好地了解光催化二氧化碳还原的研究进展,激发对科学研究的兴趣和探索精神。

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