Sumin, Wang与Wang, Qiguan等人新研究：碳氮化硼纳米带中B位点的调谐电子环境提高了N2还原为NH3的催化活性
论论资讯 ｜ 2024-04-29 ｜
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Tuning electronic environment of B sites in boron carbonitride nanoribbon boosts catalytic activity of reducing N<sub>2</sub> to NH<sub>3</sub>
Zhang K.; Zhang R.; Cui Y.; Shang J.; Wei X.; Wang S.; Jia S.; Qin K.; Zhang H.; Wang H.; Ai T.; Wang Q.
Published：2024-08-01
DOI：10.1016/j.fuel.2024.131750
研究背景
近年来，化学领域中的一个重要且具有挑战性的任务是通过电催化氮还原反应（NRR）合成氨。在这个过程中，低成本、高活性的非金属催化剂，如硼碳氮化物（BCN），仍然备受期待。调节活性位点硼的电子环境是提高BCN NRR性能的有效途径。然而，对这种效应机理的研究一直受到严重忽视。BCN的原子排列多样性和可控性使其适合研究硼的局部化学环境与催化性质之间的关系。
研究内容
这项研究主要包括设计了四种BCN材料，分别命名为均匀BCN纳米带和富含B - C活性位点的BCN纳米片，以及富含B - N活性位点的局部相分离BCN纳米带和BCN纳米片。通过理论筛选出具有更好NRR性能的均匀型BCN纳米带。同时，实验证明通过调节电子环境优化BCN骨架中硼原子的电荷重分布，使B - C位点成为NRR的有效中心，从而产生出优异的NH<sub>3</sub>产率为63.02 μg h<sup>−1</sup> mg<sup>−1</sup>催化剂，最高法拉第效率达到32.28%。
研究意义
这项研究的创新之处在于通过调节硼碳氮化物纳米结构中硼原子的电子环境，提高了其作为NRR催化剂的性能。这不仅为氮还原反应领域带来了新的认识，也为设计更高效的非金属催化剂提供了重要参考。这一发现有望在未来的氮化学和催化领域中产生深远的影响。
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