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中山大学杨欣:三重态溶解有机物诱导的单氯胺光化学转化

论论资讯 | 2024-04-29 22热度

Journal of Hazardous Materials

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Photochemical Transformation of Monochloramine Induced by Triplet State Dissolved Organic Matter

Kong Qingqing; Yao Liaoliao; Ye Lei; Pan Yanheng; Deng Yanchun; Tan Zijie; Zhou Yangjian; Shi Guojing; Yang Xin

Published:2024-04-24
DOI:10.1016/j.jhazmat.2024.134366

研究背景

社会上对水处理和消毒的需求日益增长,然而目前的研究领域仍存在一些问题。在这个背景下,一项新的研究发现引起了人们的关注。

研究内容

一项发表在《危险材料杂志》上的研究揭示了光激发的溶解有机物(DOM)可以产生具有反应性的中间体,影响UV基础高级氧化过程(AOPs)中的化学氧化剂转化。研究证实了DOM的三重态(<sup>3</sup>DOM*)在单氯胺(NH<sub>2</sub>Cl)的转化中起着关键作用。NH<sub>2</sub>Cl(42.25 μM,作为Cl<sub>2</sub>)在60分钟内被降解了17.4-73.4%,主要是由于DOM(2-30 mg<sub>C</sub> L<sup>-1</sup>)溶液在365 nm下辐照时产生的<sup>3</sup>DOM*,而NH<sub>2</sub>Cl本身并不吸收这一波长的光线。通过激光闪光光解实验测定了三重态模型光敏剂与NH<sub>2</sub>Cl的二阶猝灭速率常数为0.95(± 0.04)-4.49(± 0.04)× 10<sup>8</sup> M<sup>-1</sup> s<sup>-1</sup>。作为还原剂,<sup>3</sup>DOM*通过一次转移机制与NH<sub>2</sub>Cl反应,产生氨基自由基(NH<sub>2</sub><sup>•</sup>),然后通过DOM中酚基的氢提取转变为氨(NH<sub>4</sub><sup>+</sup>,pKa 9.25)。此外,<sup>3</sup>DOM*被NH<sub>2</sub>Cl氧化或三重态醌中间产物水解形成酚基,使NH<sub>4</sub><sup>+</sup>产率在365 nm辐照下提高到99%以上。这些发现表明,广泛存在的DOM可以通过<sup>3</sup>DOM*将NH<sub>2</sub>Cl转化,从而降低毒性风险。

研究意义

这项研究的创新之处在于揭示了DOM的潜在应用,以最小化毒性风险的方式将NH<sub>2</sub>Cl转化。这一发现对未来的水处理和消毒技术可能产生积极的影响。 希望这篇文章能够帮助你更好地了解这一研究的重要性和意义。

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