北京理工大学Wang, Yifan新发现：单原子钛在介孔氮、氧掺杂碳上的高效光热催化CO2环加成反应
论论资讯 ｜ 2024-04-07 ｜
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Angewandte Chemie - International Edition
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Single-Atom Titanium on Mesoporous Nitrogen, Oxygen-Doped Carbon for Efficient Photo-thermal Catalytic CO2 Cycloaddition by a Radical Mechanism
Wang Yifan; Liu Huimin; Shi Qiujin; Miao Zerui; Duan Haohong; Wang Yiou; Rong Hongpan; Zhang Jiatao
Published：2024-04-06
DOI：10.1002/anie.202404911
研究背景
随着全球气候变化的日益严重，CO2的减排问题越来越受到重视。但是，CO2的固定和转化仍然是一个具有挑战性的问题。因此，开发高效、环保、低成本的CO2固定催化剂是当前研究的热点之一。然而，由于苯基团的高位阻和弱电子吸引能力，将CO2和苯环氧化物进行环加成反应是一项困难的任务。因此，本研究旨在利用光能直接将CO2转化为高附加值产品，如苯乙烯碳酸酯。
研究内容
该研究通过一种两步法将丰富的单原子Ti引入到介孔氮、氧掺杂碳纳米片(Ti-CNO)中，制备了一种高效的光热催化剂。在光照和常压下，最佳Ti-CNO产生的苯乙烯碳酸酯收率高达98.3％，远高于CN(27.1％)。此外，它在10个连续循环中表现出显着的稳定性。其增强的催化性能源于丰富的介孔孔道所暴露的光热效应和改进的Lewis酸/碱位点。实验和理论模拟证明，在光照下，Lewis酸(Tiδ+)和Ti-CNO的碱性位点分别产生苯环氧•+和CO2•-自由基，从而实现了光热协同的CO2固定。
研究意义
本研究的创新点在于成功地将单原子Ti引入到介孔氮、氧掺杂碳纳米片中，开发出一种高效的光热催化剂，实现了CO2固定到高附加值产品的转化。这项研究为合成先进的单原子催化剂提供了一种策略，为光热协同的CO2固定开辟了一条新的途径，具有重要的研究意义和应用前景。
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