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核磁共振扩散和弛豫法研究介孔沸石中的扩散交换

论论资讯 | 2023-05-01 3热度

Microporous and Mesoporous Materials

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Probing diffusional exchange in mesoporous zeolite by NMR diffusion and relaxation methods

Fleury M.; Pirngruber G.; Jolimaitre E.

Published:2023-05-01
DOI:10.1016/j.micromeso.2023.112575

研究背景

在当今社会中,我们面临着许多挑战,例如环境污染和能源短缺等问题。为了应对这些挑战,科学家们在催化剂领域进行了大量的研究。然而,目前存在一个问题,即如何更好地评估催化剂中微孔和介孔之间的扩散交换。这也是本次研究的主题。

研究内容

本次研究使用核磁共振(NMR)扩散和弛豫技术来评估异质催化剂中不同孔隙区域之间的扩散交换。研究中使用了两种近似于工业产品的系统,它们包含一系列孔径大小,从微孔(CBV400和CBV720两种沸石)到由氧化铝粘合剂引起的介孔和成型过程中引入的大孔隙。问题是要确定哪个系统提供了最好的介孔和大孔隙通向微孔的途径。除了标准技术外,研究人员还使用了NMR低温冰点法测量孔径分布范围为2纳米到1微米,并使用弛豫数据在-29℃下测量了小于2纳米的微孔孔隙度。这些测量提供了参考值,独立于孔隙网络的连通性或分层组织。通过使用甲烷和环己烷测量长程扩散,以评估大孔隙的影响。当用白三烯饱和时,使用两种技术评估了微孔和介孔之间的扩散交换:(i)在T2分布中比较表观介孔隙度与低温冰点法测得的真实值,(ii)使用T2-交换-T2实验测量交换时间。这两种方法给出了一致的结果。同时,研究人员还观察到了2-丙醇饱和的成型体中的扩散耦合,通过解释3个弛豫时间T2、T1和T1ρ来评估表面滞留时间τS;由于成型体中使用的两种沸石的Si/Al比非常不同,因此这两个样品的τS相差了2个数量级。所有这些方法都得出了一个结论,即沸石晶体中介孔隙的存在,只有在分子/沸石相互作用不占主导地位时,才有利于周围孔隙的扩散传输。

研究意义

本研究提出了一种新的NMR弛豫技术,以评估异质催化剂中微孔和介孔之间的扩散交换。该技术可以帮助科学家更好地了解催化剂中微孔和介孔之间的交互作用,为开发更有效的催化剂提供了新思路。此外,该研究还证明了介孔隙在沸石晶体中的存在对周围孔隙的扩散传输有益,这对于开发更高效的催化剂也具有重要意义。

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