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进展!济南大学胡勋团队发表了今年第25篇SCI

论论资讯 | 2023-05-01 2热度

Molecular Catalysis

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Introduction of NiSO<sub>4</sub> to Ni/SiO<sub>2</sub> catalyst in hydrogenation of furfuryl alcohol: Tailoring metallic nickel sites to switch major product from tetrahydrofurfuryl alcohol to cyclopentanone

Zhang X.; Shao Y.; Sun K.; Fan M.; Zhang S.; Hu X.

Published:2023-05-01
DOI:10.1016/j.mcat.2023.113136

研究背景

催化剂是一种广泛应用于有机物加氢反应的物质。然而,目前使用的镍催化剂在C=C和C=O的氢化反应中缺乏选择性。这在某些情况下是不可取的,例如将生物质衍生的糠醛(FA)转化为细化学品环戊酮(CPO)时,需要保留FA中呋喃环中的C=C。因此,如何有效抑制FA中呋喃环的氢化反应,从而实现FA通过环开启反应转化为CPO,成为当前研究领域中的问题。

研究内容

本研究采用了向Ni/SiO<sub>2</sub>催化剂中引入硫物种的方法,通过添加NiSO<sub>4</sub>实现。结果表明,NiSO<sub>4</sub>被还原为Ni<sub>x</sub>S<sub>y</sub>,进一步与金属Ni反应形成Ni<sub>3</sub>S<sub>2</sub>物种,并引入高强度的酸性位点。Ni<sub>x</sub>S<sub>y</sub>和金属Ni物种的共存有效地抑制了FA中呋喃环的氢化反应,将THFA的产率从Ni/SiO<sub>2</sub>催化剂的97%降至NiS<sub>x</sub>/SiO<sub>2</sub>催化剂的0,并将主要产物转变为CPO。然而,增强的酸性位点以及NiSO<sub>4</sub>的引入催化了反应中间体的聚合反应,与CPO的产生竞争。然而,酸性位点有助于氢解香草醛,选择性地产生(收率:94.3%)。

研究意义

本研究通过向催化剂中引入硫物种,成功地抑制了FA中呋喃环的氢化反应,实现了将FA通过环开启反应转化为CPO的目标。同时,本研究还增强了酸性位点,有助于氢解香草醛的产生。这一研究为生物质衍生物的转化提供了新思路和方法,具有重要的应用价值。

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