重庆大学Xuesen, Du：CuOx负载的CeO2催化剂的界面介导Mars-van Krevelen(M vK)特性研究
论论资讯 ｜ 2023-10-27 ｜
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Applied Catalysis B: Environmental
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Diving into the interface-mediated Mars-van Krevelen (M−vK) characteristic of CuOx-supported CeO<sub>2</sub> catalysts
Tang T.; Ye L.; Chen Y.; Xue J.; Shen X.; Chen J.; Quarcoo F.H.; Rac V.; Rakić V.; Li X.; Du X.
Published：2024-03-01
DOI：10.1016/j.apcatb.2023.123368
研究背景
在许多重要的异相催化过程中，金属氧化物支撑催化剂的独特界面协同催化性质一直受到关注。然而，由于缺乏原子级别的直接证据，界面协同催化仍然是一个迄今未描述的机制。其中，CuOx支撑的CeO2 (CuOx/CeO2) 催化剂是一个典型的例子。这个问题一直困扰着研究领域的学者们。
研究内容
近日，一项研究发现了CuOx/CeO2催化剂的新型碳酸酯界面介导的Mars-van Krevelen (M−vK) 机制，即CO分子在双晶氧位点之间直接形成碳酸酯中间体。这个过程的反应能垒为0.32 eV，远低于传统M−vK机制的1.23 eV。研究还发现，中间碳酸酯物质的消耗会产生双氧空位（Ov），进一步促进氧气的持续动态激活，从而在低温下促进M−vK机制的高效运行。这一发现得到了代表性理论计算、原位DRIFTS光谱和定制分子探针实验的支持。
研究意义
这项研究的创新点在于，发现了CuOx/CeO2催化剂中新型的碳酸酯界面介导的Mars-van Krevelen (M−vK) 机制。这个新机制为催化剂的设计和应用提供了新思路和新方向，具有重要的理论和应用意义。此外，这项研究还为我们深入了解催化剂的界面协同催化性质提供了新的思路和方法，有助于推动异相催化领域的发展。
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