广州大学最新研究：金属卟啉电催化二氧化碳还原的理论计算及实验验证
论论资讯 ｜ 2024-04-29 ｜
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Journal of Colloid and Interface Science
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Theoretical calculations and experimental verification of carbon dioxide reduction electrocatalyzed by metalloporphyrin
Fang Jun; Zhu Ya-Nan; Long Xuemei; Li Xi-Bo; Zhang Qiao; Yang Guangxing; Du Shengjun; Liu Zhting; Liu Zhuming; Peng Feng
Published：2024-04-26
DOI：10.1016/j.jcis.2024.04.176
研究背景
随着气候变化问题日益突出，减少二氧化碳排放成为全球关注的焦点。然而，如何高效地将二氧化碳转化为有用的化合物仍然是一个挑战。当前研究领域存在的问题在于缺乏对金属卟啉类催化剂在二氧化碳还原反应中活性调控机制的深入了解。
研究内容
最新研究发现，金属功能化的卟啉状石墨烯结构作为电催化剂对二氧化碳还原反应（CO<sub>2</sub>RR）具有巨大潜力，因为它们的金属中心可以调节活性。通过第一性原理计算，研究了五种不同金属中心（M = Fe、Co、Cu、Zn和Ni）的金属卟啉类化合物在CO<sub>2</sub>RR中的机理。研究发现，*COOH的形成是这五种金属卟啉类化合物结构中决定速率的步骤，其中CoTPP表现出最佳的CO<sub>2</sub>RR活性，而ZnTPP和NiTPP则表现最差，这一结论也得到了实验证实。CO<sub>2</sub>RR活性受中间体（*CO、*COOH）的吸附状态控制，即化学吸附（例如在CoTPP上）和物理吸附（在ZnTPP和NiTPP上）的中间体将导致良好和较差的活性。金属卟啉类化合物与CO和COOH的结合越弱，其卟啉环络合金属原子的d-轨道中心越深。理论计算和实验结果表明，具有Co和Fe中心的金属卟啉类化合物可以降低电催化CO<sub>2</sub>还原过程中两个上坡反应步骤的能垒，从而提高CO<sub>2</sub>还原的电催化活性。CO的法拉第效率与第一个质子耦合电子还原过程的反应能垒呈强烈线性相关。这项研究为金属卟啉类化合物作为CO<sub>2</sub>RR电催化剂提供了基础认识。
研究意义
这项研究揭示了金属卟啉类化合物作为二氧化碳还原电催化剂的机制，为设计更高效的CO<sub>2</sub>RR催化剂提供了重要参考。通过理论计算和实验验证，我们可以更好地了解金属中心对催化活性的影响，为未来绿色能源领域的研究和发展提供有益的启示。
希望这篇简明易懂的资讯文章能帮助你更好地了解金属卟啉催化二氧化碳还原的研究进展！
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