四川大学赖波：过氧化氢作为持久芬顿化学的理想电子供体：杂原子掺杂纳米碳对Fe（III）活性的强烈增强
论论资讯 ｜ 2024-04-29 ｜
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ACS Catalysis
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Hydrogen Peroxide as an Ideal Electron Donor for Long-Lasting Fenton Chemistry: Strong Enhancement of Fe(III) Activity by Heteroatom-Doped Nanocarbons
Sun Y.; Zhou P.; Sun M.; Zhang Y.; Wang X.; Zhou C.; Liu Y.; He C.; Lai B.
Published：2024-01-01
DOI：10.1021/acscatal.4c00048
研究背景
社会上对环境保护的需求日益增加，然而传统Fenton氧化体系中存在一些固有的缺陷，如何提高其反应效率成为研究领域的一个重要问题。
研究内容
研究发现，通过异原子掺杂可以显著提高碳材料的催化活性。本文中，发现异原子掺杂纳米碳可以作为环境保护的辅助催化剂，促进费托氧化反应。氮掺杂还原石墨烯（N-rGO）的催化活性优于硫、硼和磷掺杂的rGO，可有效增强费托氧化反应。与传统的电子牺牲剂不同，H<sub>2</sub>O<sub>2</sub>被用作电子供体，在N-rGO的催化作用下增强费托氧化反应。电化学分析和氮分子模型测试表明，随着N原子含量的提高，Fe(III)的氧化电位增加（R<sup>2</sup> = 0.97），揭示了N-rGO表面的FeOH<sup>2+</sup>的Fe原子更可能从H<sub>2</sub>O<sub>2</sub>中提取电子。此外，离域π电子是N-rGO-增强费托氧化反应的一个活性位点，N-rGO可以通过改善导电能力和Fe(III)的氧化电位，促进H<sub>2</sub>O<sub>2</sub>向Fe(III)的电子转移。此外，密度泛函理论（DFT）计算表明，N-rGO的吡咯N种类是最佳的催化活性位点，由于吡咯N种类具有更高的吸附能量，可以拉伸FeOH<sup>2+</sup>的Fe-O键，增加Fe(III)种类的活性。因此，研究结果为设计稳定和高效的无金属催化剂提供了见解，以增强Fe(III)的反应性，克服费托体系固有的缺陷。
研究意义
本研究揭示了通过异原子掺杂纳米碳可以有效增强费托氧化反应的方法，为设计稳定且高效的无金属催化剂提供了新思路，有助于提高环境保护的效率和可持续性。
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