北京化工大学许昊翔与程道建等学者合作发表ACS Catalysis（IF=13！）：基于简单描述符的杂原子掺杂Fe-N-C单原子氧还原反应催化剂的合理设计
论论资讯 ｜ 2024-04-30 ｜
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ACS Catalysis
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Rational Design of Heteroatom-Doped Fe-N-C Single-Atom Catalysts for Oxygen Reduction Reaction via Simple Descriptor
Liu J.; Zhu J.; Xu H.; Cheng D.
Published：2024-01-01
DOI：10.1021/acscatal.4c01377
研究背景
在当今社会，清洁能源和环境保护备受关注。然而，在氧还原反应（ORR）领域，如何有效提高单原子催化剂（SACs）的活性一直是一个挑战。研究者们一直在探索如何通过调控协同和环境杂原子来优化ORR活性，但这个领域仍存在许多未解之谜。
研究内容
最新研究发表在《ACS Catalysis》杂志上，题为《通过简单描述符合理设计杂原子掺杂的Fe-N-C单原子催化剂用于氧还原反应》。研究通过密度泛函理论计算，对包含S、P和B杂原子在不同配位壳中的100种Fe-N-C SACs进行了氧还原反应活性研究。研究发现，Fe-N-C ORR活性的起源在于Fe 3d<sub>z2</sub>、3d<sub>yz</sub>（3d<sub>xz</sub>）和O<sub>2</sub>*/OH*中间体的分子轨道杂化，这些杂化轨道受到协同和环境S、P和B杂原子的调节。研究还发现，Fe-O键长、自旋态d轨道间隙、d轨道中心和Fe位点的价态可以作为结构描述符，用于预测由O<sub>2</sub>*或OH*中间体的质子化决定的ORR活性。结构描述符解释了掺杂第二配位壳中S或B原子的Fe-N-C比第一配位壳中的具有更优异的ORR性能，以及P杂原子作为协同原子比环境原子更适合提高Fe-N-C的ORR活性的事实。
研究意义
这项研究提供了对由协同和环境杂原子调控的Fe-N-C SACs之间ORR活性趋势的统一机理理解。通过结构描述符，预测和确认了P在第一配位壳中和S在第二配位壳中的共掺效应将极大增强ORR活性。这一发现有望为未来设计更高效的单原子催化剂提供重要参考，促进清洁能源技术的发展。
希望这篇文章能帮助你更好地了解这一前沿研究领域！
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