中国科学院Li-Jun, Yu获新进展：一种用于分子双氧活化和好氧氧化C-N偶联的金属有机框架中的仿生铜对催化剂
论论资讯 ｜ 2024-04-29 ｜
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Journal of the American Chemical Society
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A Bioinspired Copper-Pair Catalyst in Metal-Organic Frameworks for Molecular Dioxygen Activation and Aerobic Oxidative C-N Coupling
Li Jun-Yu; Si Duan-Hui; Mi Fu-Qi; Xu Wang-Lan; Zhang Teng; Cao Rong
Published：2024-04-29
DOI：10.1021/jacs.3c14794
研究背景
社会上气候变化、环境保护等议题日益受到关注，但在科学领域中，如何有效利用氧气等小分子仍存在挑战。这些小分子通常很难被激活，限制了它们在催化反应中的应用。因此，寻找一种能有效激活这些小分子的方法至关重要。
研究内容
最近，《美国化学学会杂志》发表了一篇题为《生物启发式金属有机骨架中的铜对分子氧活化和氧化C-N偶联的催化剂》的论文。研究人员在金属有机骨架（MOF）UiO-67中引入了灵活的铜结合吡啶基甲胺（pyma）侧链，将开放的Cu位点加载到了MOF骨架中。通过控制金属结合侧链的密度，调节了MOF孔中铜中心之间的距离。高和低（pyma）Cu侧链加载分别实现了“相互作用”铜对或“孤立”单体铜位点。光谱和理论研究表明，“相互作用”铜对可以有效结合和活化分子氧，形成Cu<sub>2</sub>O<sub>2</sub>团簇，对氧化C-N偶联具有高催化活性。相反，具有孤立单体铜位点的MOF催化剂仅表现出适度的催化活性。铜对催化剂性能的提升归因于配对铜位点的远程协同效应，它以协作方式结合分子氧并断裂O═O键。这项工作表明，非共价相互作用的金属对位点可以有效活化惰性小分子并促进异质催化过程。
研究意义
这项研究的创新之处在于发现了一种新颖的方法，利用生物启发式铜对催化剂在金属有机骨架中激活分子氧，提高了氧化反应中的催化效率。这对于促进环境友好型催化剂的设计和开发具有重要意义，为未来可持续发展提供了新的思路和方法。
希望这篇文章能够帮助你更好地了解这一研究领域的相关内容！
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