IF=29！清华大学周光敏，2024年最新Advanced Materials
论论资讯 ｜ 2024-04-25 ｜
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Advanced Materials
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Constructing Bipolar Dual-Active Sites through High-Entropy-Induced Electric Dipole Transition for Decoupling Oxygen Redox
Zhang Q.; Zheng Z.; Gao R.; Xiao X.; Jiao M.; Wang B.; Zhou G.; Cheng H.-M.
Published：2024-01-01
DOI：10.1002/adma.202401018
研究背景
在当今社会，电池技术一直是备受关注的话题之一。然而，针对氧化还原反应中存在的问题，尤其是氧还原和氧析出反应在锌空气电池中的挑战，构建活性位点一直是一个重要挑战。如何打破电池正极中氧化和还原过程之间的权衡，一直是一个需要解决的难题。
研究内容
最近一篇发表在《Advanced Materials》期刊上的论文提出了一种新颖的方法，通过高熵诱导的电偶极转换策略，在FeCoNiMnCrO尖晶石氧化物中激活和稳定四面体位点，同时通过轨道杂化增强八面体位点的活性，从而构建了具有高低价态的双极活性位点。这些位点有效地解耦了氧还原和氧析出反应。研究发现，FeCoNiMnCrO高熵尖晶石氧化物具有严重的晶格畸变，表现出强烈的1s→4s电偶极转换和强烈的t<sub>2g</sub>(Co)/e<sub>g</sub>(Ni)-2p(O<sub>L</sub>)轨道杂化，调节了电子描述符e<sub>g</sub>和t<sub>2g</sub>，导致形成了低价态的四面体Co位点（Co<sub>th</sub>）和高价态的八面体Ni位点（Ni<sub>oh</sub>）。在Co<sub>th</sub>位点上，半波电位高达0.87 V，而在Ni<sub>oh</sub>位点上，在10 mA cm<sup>−2</sup>时的过电位降低至0.26 V，这使得锌空气电池表现出优越性能，相较于低/中熵尖晶石氧化物。
研究意义
这项研究的创新之处在于熵工程提供了一种独特的方法，通过在材料中引入新颖的电磁特性，设计催化位点，尤其是在解耦系统方面。这种方法为设计催化位点开辟了一条新途径，特别适用于各种电催化反应，为电池技术的发展带来了新的可能性。
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