中国科学院:金属酞菁在过氧化氢氧化反应中的电催化活性序列鉴定
论论资讯 ｜ 2024-04-29 ｜
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Journal of the Electrochemical Society
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Identifying Electrocatalytic Activity Sequence of Metal Phthalocyanines for the Hydrogen Peroxide Oxidation Reaction
Shi S.; Yang J.; Chen L.; Huang M.; Liu C.; Ding R.; Yin X.
Published：2024-04-01
DOI：10.1149/1945-7111/ad35ec
研究背景
在当今社会，新兴的H<sub>2</sub>-H<sub>2</sub>O<sub>2</sub>循环能量存储系统中，过氧化氢氧化反应（HPOR）扮演着至关重要的角色。然而，如何合理设计HPOR电催化剂以实现高效系统运转一直是一个挑战。
研究内容
这项研究通过实验和计算相结合的方法，利用结构明确的金属酞菁（MPc）作为模型催化剂，确定了HPOR活性趋势。根据它们的标准化交换电流（i <sub>0-s</sub>），测得的活性顺序为CoPc > FePc > MnPc > ZnPc > H<sub>2</sub>Pc > NiPc > CuPc。理论计算表明，MPc上过氧羟基中间体HOO*的结合自由能（ΔG <sub>HOO*</sub>）是HPOR的活性描述符。通过将对数i <sub>0-s</sub>（logi <sub>0-s</sub>）与ΔG <sub>HOO*</sub>值相关联，观察到火山型活性趋势，与理论预测一致。这一HPOR活性趋势为设计高活性HPOR及相关能源应用的电催化剂提供了见解。
研究意义
这项研究为HPOR及相关能源应用中高活性电催化剂的设计提供了重要线索，揭示了金属酞菁在HPOR中的活性顺序，为未来的研究和应用提供了有益的参考价值。
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