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论论资讯 ｜ 2024-04-16 ｜
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Applied Catalysis B: Environmental
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Photocatalytic benzylamine coupling dominated by modulation of linkers in donor-acceptor covalent organic frameworks
Kou J.; Wang G.; Guo H.; Li L.; Fang J.; Ma J.; Dong Z.
Published：2024-09-05
DOI：10.1016/j.apcatb.2024.124020
在当今社会，环境保护和可持续发展成为人们关注的焦点。然而，许多传统方法在解决环境问题方面存在一定的局限性，因此需要不断寻求新的解决方案。近期，一项关于光催化反应的研究引起了广泛关注。
### 研究内容
最近发表在《应用催化B：环境》期刊上的一篇论文探讨了一种以共价有机框架（COFs）为基础的催化剂。研究表明，COFs具有强烈的激子效应，但其高激子结合能（E<sub>b</sub>）严重限制了它们的光催化性能。该研究使用理论计算评估了由苯并[1,2-b:3,4-b'-b'']三噻吩-2,5,8-三甲醛（BTT）和2,4,6-三羟基苯-1,3,5-三甲醛（Bp）作为醛基单体的潜在COFs的E<sub>b</sub>值。
研究采用多种芳香胺连接剂模型，包括二吡啶二胺（BPy）、联苯二胺（BPh）和对苯二胺（MPh），以调节激子效应。通过使用具有较长BPy连接剂和最低计算E<sub>b</sub>值的BTT-BPy-COF，实现了对苄胺偶联的最佳光催化性能，转化率和选择性高达99%，伴随着高氧化速率，胜过大多数报道的研究。进一步的机理研究揭示了BTT-BPy-COF中的双吡啶-N位点表现出强烈的电子转移以及增强的O<sub>2</sub>吸附和活化，有利于光催化苄胺偶联反应。
### 研究意义
这项研究的创新点在于通过调节连接剂来优化COFs的光催化性能，为环境领域的研究和应用提供了新的思路。这种方法不仅可以提高反应效率，还有望在解决环境问题和促进可持续发展方面发挥重要作用。
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