河南大学ACS Energy Letters（IF=22）:基于C2N 2D有机框架的Co-N2活性位点单原子催化剂，实现高效硫氧化还原反应
论论资讯 ｜ 2024-04-21 ｜
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ACS Energy Letters
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Single-Atom Catalysts with Unsaturated Co-N<sub>2</sub> Active Sites Based on a C<sub>2</sub>N 2D-Organic Framework for Efficient Sulfur Redox Reaction
Yang D.; Wang J.; Lou C.; Li M.; Zhang C.; Ramon A.; Li C.; Tang M.; Henkelman G.; Xu M.; Li J.; Llorca J.; Arbiol J.; Mitlin D.; Zhou G.; Cabot A.
Published：2024-01-01
DOI：10.1021/acsenergylett.4c00771
随着能源需求的增长和环境问题的加剧，寻找高效的能源储存系统变得尤为重要。目前，锂硫电池被认为是下一代能源储存系统的有力选择。然而，锂多硫化物（LiPS）的穿梭效应以及硫和硫化锂的电导率不佳等问题限制了锂硫电池的应用。为解决这些问题，一项新的研究成果值得关注。
研究内容
最新一期《ACS Energy Letters》刊登了一篇题为《基于C<sub>2</sub>N 2D-有机框架的具有不饱和Co-N<sub>2</sub>活性位点的单原子催化剂，用于高效硫氧化还原反应》的论文。研究团队报道了一种二维有机框架C<sub>2</sub>N，其中载有大量低配位的钴单原子（Co-SAs/C<sub>2</sub>N），作为锂硫电池阴极中硫的有效载体。实验和计算结果表明，具有不对称电子分布的不饱和Co-N<sub>2</sub>活性位点可作为有效的多硫化物陷阱，容纳多硫离子中的电子，形成强大的S<sub>x</sub><sup>2-</sup>-Co-N键。此外，锂多硫化物与不饱和Co-N<sub>2</sub>活性位点之间的电荷转移赋予固定的锂多硫化物低自由能和低电化学分解能量障碍，从而加速了锂多硫化物的动力学转化。因此，基于S@Co-SAs/C<sub>2</sub>N的阴极表现出卓越的速率性能、令人印象深刻的循环稳定性，以及在高硫负载下良好的面积容量，是商业锂离子电池的两倍。
研究意义
这项研究强调了在锂硫电池中具有不饱和配位的单原子催化剂的潜在能力和前景。通过这一创新，未来或许能够克服锂硫电池的限制，为能源存储领域带来更可持续、高效的解决方案。
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