南昌大学Honggen, Peng：构建用于典型VOC深度氧化的高活性沸石封装PdAg合金催化剂：电子-结构相互作用的作用
论论资讯 ｜ 2024-04-16 ｜
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Applied Catalysis B: Environmental
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Constructing highly active zeolite encapsulated PdAg alloy catalysts for typical VOCs deep oxidation: The role of electron-structure interaction
Zhang Q.; Li G.; Liu W.; Li G.; He T.; Zhang H.; Yu Y.; Peng H.
Published：2024-09-05
DOI：10.1016/j.apcatb.2024.124051
在当今社会，挥发性有机化合物（VOCs）对人类和环境都具有极大的毒性和危害性。这些化合物在低温下的高效降解一直备受关注。贵金属催化剂通常被认为对VOCs的去除具有高活性。然而，支持贵金属催化剂长期稳定性和活性不足的问题亟待解决。因此，目前封装贵金属是解决这一问题的有效策略之一。
### 研究内容
最近的一项研究在《应用催化B：环境》杂志上发表了题为《构建高活性沸石包覆的PdAg合金催化剂用于典型VOCs深度氧化：电子-结构相互作用的作用》的论文。研究采用了PdAg合金催化剂成功构建在Slicalite-1（S-1）沸石内（PdAg@S-1），并应用于甲苯降解。结果显示，PdAg@S-1表现出优秀的甲苯降解活性（T<sub>90</sub> = 179 °C），长期稳定性和抗性良好。XPS和XAFS结果揭示了Pd和Ag之间的电子相互作用的存在，以及来自Ag到Pd的电子转移，创造了富电子的Pd位点。此外，DFT计算证实了PdAg合金之间独特的电子-结构相互作用有利于C-H键的解离和气相氧气的强吸附，这是甲苯深度氧化的关键。而现场DRIFTS结果表明，反应遵循Langmuir-Hinshelwood（L-H）机理，气相氧气作为活性氧物种参与氧化还原反应。通过简单可行的方法构建高性能PdAg合金催化剂，激发了对高效降解VOCs的催化剂的发展。
### 研究意义
这项研究的创新点在于通过封装PdAg合金催化剂在沸石中，成功解决了支持贵金属催化剂长期稳定性和活性不足的问题。这种电子-结构相互作用有望推动高效VOCs降解催化剂的发展，为改善环境质量和保护人类健康做出了重要贡献。
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